Multifunctional Cobalt-Zeolite Catalysts For Fischer-Tropsch Synthesis

Multifunctional Cobalt-Zeolite Catalysts For Fischer-Tropsch Synthesis - June 1985

Kerforschungsanlage Juelich G.M.B.H.
Germany, F.R.)> Inst. Fuer
Grenzflaechenforschung und Vakuumphysik

Part 1	1.	Einleitung und Aufgabenstellung				1
	2.	Allgemeiner Teil				3
		2.1.	Historische Bemerkungen zur Fischer-Tropsch-Synthese			3
		2.2.	Thermodynamik der Fischer-Tropsch-Synthese			4
		2.3.	Reaktionsmechanismus und Kinetik der Fischer-Tropsch-Synthese			6
			2.3.1.	H₂-Adsorption		7
			2.3.2.	Aktivierung von CO an Metalloberflachen		7
			2.3.3.	Carbid-Mechanismus		9
			2.3.4.	Hydroxicarbon-Mechanismus		10
			2.3.5.	CO-Insertionsmechanismus		12
			2.3.6.	Kinetik		13
			2.3.7.	Molekulargewichtsverteilung		15
		2.4.	Selektivitatskontrolle			20
			2.4.1.	Reaktortechnische Entwicklungen		21
			2.4.2.	Neure Katalysatorentwicklungen		23
		2.5.	Metall/Zeolith-Katalysatoren			27
			2.5.1.	Zeolithe		27
			2.5.2.	Metall/Zeolith-Kombination		30
			2.5.3.	Fischer-Tropsch-Synthese an Metall/Zeolith-Katalysatoren		31
	3.	Versuchsergebnisse				36
		3.1.	Herstellung der Tragerkatalysatoren			36
			3.1.1.	Zeolithsynthesen		36
			3.1.2.	Beladung der Trager		37
		3.2.	Characterisierung			39
			3.2.1.	Gesamtoberflachenbestimmung		39
			3.2.2.	H₂-Adsorption		44
			3.2.3.	CO-Adsorption		47
			3.2.4	Thermogravimetrische Analysen		50
			3.2.5	Rontgendiffraktometrische Untersuchengen		53
			3.2.6	Electronemikroskopische Untersuchungen		56
		3.3	Modellrechnumgen zum elektrostatischen Feld und Potential in Faujasit-Kristallen			64
			3.3.1	Der Faujasit-Modellkristall		64
			3.3.2	Berechnungsgrundlagen		67
			3.3.3.	Ergebnisse der Modellrechnungen		68
		3.4.	Fischer-Tropsch-Synthese an Tragerkatalysatoren			80
			3.4.1.	Fischer-Tropsch-Synthese an zeolithischen Tragerkatalysatoren		82
Part 2				3.4..1.1.	EinfluB der Versuchsdauer	82
				3.4.1.2.	EinfluB der Temperatur	85
				3.4.1.3.	EinfluB der Synthesegaszusammensetzung	86
				3.4.1.4.	EinfluB der Verweilzeit	91
			3.4.2.	Fischer-Tropsch-Synthese an Silica-Tragerkatalysatoren		93
				3.4.2.1.	EinfluB der Versuchsdauer	93
				3.4.2.2.	EinfluB der Temoeratur	94
				3.4.2.3.	EinfluB der Synthesegaszusammensetzung	98
				3.4.2.4.	EinfluB der Verweilzeit	101
		3.5.	Fischer-Tropsch-Synthese an Cobalt-Tragerkatalysatoren mit anschlieBender Oberfuhrung des Produkstroms uber Zeolithe der Typen NaZSM5 bzw. NaY.			102
		3.6.	Umsetzung von Ethylen mit Wasserstoff an Co/Silica			109
		3.7.	Umsetzung von Ethylen mit Kohlendioxid an Co/Silica			110
		3.8.	Hydrierung von CO₂ an Co/Aerosil			111
		3.9.	CO-Hydrierung an einer polykristallinen Cobaltfolie: reaktionskinetische und Oberflachenanalytische Studien			119
			3.9.1.	Reaktionskinetische Versuche		121
			3.9.2.	Elektronenspektroskopische Untersuchungen		131
	4.	Diskussion				146
		4.1.	Carakterisierung der Katalysatoren			146
		4.2.	Porendiffusion			149
		4.3.	Versuche zur Fischer-Tropsch-Synthese			151
		4.4.	Kompensationseffekkt			168