Investigations on the Hetrogeneous Catalysted Hydrogenation of Carbon Monoxide (Fischer-Tropsch Synthesis)

Investigations on the Hetrogeneous Catalysted Hydrogenation of
Carbon Monoxide (Fischer-Tropsch Synthesis) - 1980

1	Einleitung und Problemstellung		1
2	Literaturubersicht		2
	2.1	Aum Mechanismus der Synthese	3
	2.1.1	Kondensationsmechanismus	4
	2.1.2	Carbonyl-Einschubmechanismus	6
	2.1.3	Polymerisation von Methylengruppen	10
	2.1.4	Carbid-Theorie	11
	2.2	Neue Katalysatoren	13
	2.3	Zur Reaktionskinetik der Fischer-Tropsch-Synthese	15
3	Methodik der Versuchsdurchfuhrung und - auswertung		30
	3.1	Laborreaktor	30
	3.2	Statistische Planung und Auswertung der Versuche	32
	3.2.1	Lineare Regression	34
	3.2.3	Nichtlameare Regression	34
4	Metbapparatus		39
	4.1	Mebanorgung und verwendete Material	39
	4.2	Analytik	44
5	Voruntersuchungen		45
	5.1	Katalysatorauswahl	46
	5.2	Charakterisierung des verwendenten Katalysators	51
	5.3	Verhalten des Reaktors	53
	5.3.1	Leurraumversuch	53
	5.3.2	Stromungsgeschwindigkeit durch die Schuttung	55
	5.3.3	Kreislaufverhaltrinis	59
	5.3.4	Stoff-und Warnetransport zwischen den Phasen	59
	5.4	Transportvorgange im korn	63
	5.4.1	Warmetransport in Korn	64
	5.4.2	Porendiffusion	65
	5.4.2.1	Diffusion in wachsfreien Poren	65
	5.4.2.2	Diffusion in wachsgefullten Poren	67
	5.5	Experimentelle Test auf Porendiffusion	68
	5.5.1	Abhangigkeit vom Sesamtdruck	68
	5.5.2	Abhangigkeit vom Korndurchmesser	70
	5.6	Langzeitverhalten des Katalysators	74
6	Messungen und Ergebnisse		83
	6.1	Partialdruckabhangigkeiten der Reaktionsgeschwindigkeiten	84
	6.2	Umsatzabhangigkeit der Reaktion	92
	6.3	Olefin/Paraffin-Verhaltnis	95
	6.4	Untersuchungen mil zusatzlicher Einspeisung von Olefin zum Synthesegas	99
	6.5	Temperatureabhangigkeit der Reaktion	105
7	Formalkinetische Beschreibung der Reaktion		109
8	Diskussion		122
	8.1	Formalkinetische Beschreibung der Reaktion	122
	8.2	Bildung der Olefine und Paraffine am Beispiel von Athylen und Athan	126
9	Symbolverzeichnis		130
10	Literaturverzeichnis		132
	Anhang		138